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新型熒光磁流體 — 多硝酰稀土酸鹽離子液體

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無機固體材料的聲子能量和微觀磁結構決定于其組分和晶型,很難實現發光和磁性能的整體優化。近年來,科學家們將具有發光和磁性的功能基團或離子引入離子液體中,得到很多新型的多功能軟材料。這些研究不僅推動了磁性發光軟材料的發展,也促進了場致流動、磁性存儲、可穿戴電子設備、自旋量子器件的研究。

 

稀土離子液體是指稀土元素作為陰/陽離子結構組成一部分的離子液體,它將離子液體熔點低、液程寬、蒸氣壓低、可供篩選離子種類多等優點與稀土離子長壽命銳線發光、高磁矩、強磁各向異性等優勢結合,通過改變其離子種類和配比、熔點、黏度、穩定性等物理化學性質,從而得到一種新型的熒光磁流體材料。因此,合成并研究這種熔點低、液程寬且化學性質穩定的稀土離子液體對于磁性發光軟材料的開發具有重要意義。

 

最近,四川大學化學學院何玲教授(點擊查看介紹)和陶國宏教授(點擊查看介紹)等人報道了基于稀土釓、鋱、鏑的磁性離子液體,并對其進行系統表征。研究發現,這些咪唑基多硝酰稀土酸鹽離子液體結構穩定、液相溫度區間寬、發光色純度高、熒光壽命長、磁矩大,且表現出較強的光、磁響應現象,是一類發展前景廣闊的多重刺激響應軟材料。相關成果近期發表在Inorganic Chemistry 上。

 

在發光方面,基于鋱、鏑的離子液體具有優異的光致熒光性能,在紫外線的激發下能夠發射出綠色和黃色熒光。熒光光譜表明,這些離子液體可以發射出稀土離子的特征譜線,且發光色純度很高。瞬態熒光測試表明,這些化合物具有很長的熒光壽命,且其熒光強度均呈單指數衰減,由此說明稀土離子在組分中所處的化學環境單一且穩定。此外,多組對比實驗結果表明,咪唑陽離子的種類對其熒光性能影響不大,為通過改變其陽離子進而調節稀土離子液體的物化性質而不改變其發光性能提供了可能性。

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圖1. 熒光激發和發射光譜

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圖2. 熒光衰減曲線

 

在磁性方面,這些化合物的室溫摩爾磁化率分別達到0.252 emu/mol、0.039 emu/mol和0.046 emu/mol,高于多數已報道的磁性離子液體。這些磁性離子液體的磁化曲線在20 K以上,符合居里定理,熱運動大大減弱了其磁性中心之間的相互影響。他們通過計算得知,其單分子磁矩分別為:7.76 μB、9.69 μB和10.44 μB,與這些稀土離子理論磁矩十分接近。磁化率倒數-溫度曲線在低溫下偏離線性,通過外推得知,其Weiss溫度分別為0.32 K、-1.13 K、-7.79 K,表明稀土離子之間表現出明顯的磁相互作用,其場致自旋翻轉受到阻滯。

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圖3. 磁性質曲線

此外,他們通過更直觀的光磁現象實驗看出,涂覆了“熒光磁墨水”的紙片,在紫外燈下能夠表現出明亮的熒光字跡,且可以被磁鐵吸引而不掉落;在磁鐵的吸引下,這些稀土離子液體可以在U形管中流動并出現明顯的液面差;滴在疏液PTFE薄膜上的磁性液滴可以在磁鐵的吸引下發生變形甚至滾動。這些優異的光磁性能表明,該類稀土離子液體有望用于設計各類獨特的軟材料產品,在防偽技術、液體操控等領域都具有非常廣闊的應用前景。

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圖4. 熒光磁墨水實驗、U型管實驗、液滴磁響應

 

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