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多孔硫化鈷正極材料結合離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

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近日,上海交通大學材料科學與工程學院鄒建新教授課題組針對高容量可逆的鎂離子電池的設計,提出了兩條新穎的思路:第一、設計三維分級多孔的硫化鈷(CoS)微米球(圖1),該微米球孔容大(0.227 cc/g)、比表面積可觀(27 m2/g)、結構靈活性高(圖2);第二、以離子液體作為電解液添加劑(圖3),可引起硫化鈷充放電過程的相轉變,從而改變了CoS和鎂轉化的熱力學和動力學性質,從而活化了充放電過程,擴增了充放電容量(圖4和圖5)。因此,利用這種三維分級多孔CoS正極材料和離子液體電解液添加劑可協同實現高的放電容量(高達370mAh/g)、良好的循環性能(經88圈后仍可達~340mAh/g)以及可觀的倍率性能(在50mA/g電流密度下可達~300mAh/g-1)(圖4)。最后通過對CoS充放電過程的機理進行研究,發現CoS發生相轉變,生成了Co9S8。所以,放電過程實際上是Co9S8與鎂得電子后生成硫化鎂和鈷(圖6)。

?該工作主要由上海交通大學材料科學與工程學院鄒建新教授、美國密西根大學Laine教授以及上海交通大學材料科學與工程學院潘明光博士后合作完成。

利用三維分級多孔硫化鈷正極材料和離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

圖1 三維分級多孔硫化鈷顯微結構。

利用三維分級多孔硫化鈷正極材料和離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

圖2 不同微觀結構的硫化鈷材料氮氣吸附-脫附曲線。

利用三維分級多孔硫化鈷正極材料和離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

圖3 電解液或電解液組成的化學結構。

利用三維分級多孔硫化鈷正極材料和離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

圖4 三維分級多孔硫化鈷正極材料在電解液POC-0.2IL中的電化學性能。

利用三維分級多孔硫化鈷正極材料和離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

圖5 離子液體對電池的活化效應。

利用三維分級多孔硫化鈷正極材料和離子液體電解液添加劑構筑高性能可充鎂離子電池

圖6 分級多孔結構硫化鈷在POC-0.2IL電解液中的充放電機理研究。

【結論】

該工作闡明了CoS的大孔容是影響電池性能關鍵因素之一,且離子液體作為電解液添加劑,有助于活化電池充放電過程,增強充放電容量,從而實現高容量可逆的鎂二次電池。最后通過非原位XRD、XPS、HRTEM技術對電池的充放電機理進行了研究,首次發現CoS在鎂電池充放電過程的相轉變,從而進一步表明離子液體的引入有助于改變CoS和鎂轉化的熱力學和動力學性質,而這對理解電池的充放電活化過程和充放電容量的增強有著重要的意義。

Mingguang Pan, Jianxin Zou, Richard M Laine, Darvaish Khan, Rui Guo, Xiaoqin Zeng and? Wenjiang Ding, Using CoS cathode materials with 3D hierarchical porosity and an ionic liquid (IL) as electrolyte additive for high capacity rechargeable magnesium batteries, J. Mater. Chem. A, 2019, DOI:10.1039/C9TA05233J

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